npj：2D材料的综述—多尺度计算、洞见和生长

在这一方法中，模型的计算效率是设计成功的关键。...

该综述概述了有关二维层状材料生长的最新建模工作，并概述了在不同长度和时间范围内的计算模型及其方法的优缺点。综述的重点是建模、揭示和预测2D材料生长的热力学和动力学。最终目标是开发相关的计算工具和技术，以实现2D材料的“由设计而合成”。来自美国路易斯安那理工大学的Kasra Momeni等和美国其他多所大学的研究人员指出，理想的计算模型不仅应准确地捕获正确的物理特性以允许作稳健的设计，还应具有较高的计算效率，可用于主动调控生长过程。2D材料生长的复杂性需要用到一系列模型，这些模型适用于多个物理长度和时间范围，从而能够捕获生长炉内的原子反应的全部生长现象：从宏观流动和浓度分布，到2D材料在中尺度上的形核和生长。由于在不同的物理长度和时间范围上与每个计算模型相关联的局限性，对2D材料的生长所涉及的机制的全过程进行建模很有挑战性。

要对2D材料的生长进行高保真预测，通常需要整合适用于不同规模的方法，这些方法可用于电子和原子模型、介观现象学和宏观连续模型。如，可采用电子和原子模型在不同结构和化学环境中的不同相的化学势和原子种类的迁移能，对中尺度相场模型进行参数化，以预测其形貌和二维材料的特性。由宏观连续体模型获得的信息所指定的边界条件，如文献中所述的生长炉中的温度分布。此外，对生长进行原位实验监测的技术障碍，也阻碍了对计算预测的验证。当前的数学和数值模型需要昂贵的计算资源，并且通常不能同时捕获2D材料生长过程中涉及的所有物理过程，从而限制了它们广泛应用于主动调控的2D材料生长过程。解决这一挑战的一种有前途的方法是，使用2D材料结构和生长条件的实验和计算数据库训练的机器学习模型，如使用2D Crystal Consortium-Materials Innovation Platform数据库中可用的模型。最后，用于理解2D材料生长的模型和方法可适用相同合成技术（如CVD的薄膜生长）的其他材料的生长。

从未来的角度来看，作者提出了两种主要的计算模型开发策略，及其在2D材料设计和合成中的应用，这是该领域的长期挑战。首先是开环设计方法，它通过执行一系列模拟热物理条件以及反应和生长动力学的模拟，来确定生长炉的设计和合成条件。用这种方法，模型必须具有高保真度，并应执行全面的灵敏度分析，以获得稳健的设计。第二种方法是闭环设计，开发的模型将用于确定要传递给控制器的系统状态，该控制器实时调整生长条件。在这一方法中，模型的计算效率是设计成功的关键。

该文近期发表于npj Computational Materials 6: 22 (2020)，英文标题与摘要如下，点击左下角“阅读原文”可以自由获取论文PDF。The successful discovery and isolation of graphene in 2004, and the subsequent synthesis of layered semiconductors and heterostructures beyond graphene have led to the exploding field of two-dimensional (2D) materials that explore their growth, new atomic-scale physics, and potential device applications. This review aims to provide an overview of theoretical, computational, and machine learning methods and tools at multiple length and time scales, and discuss how they can be utilized to assist/guide the design and synthesis of 2D materials beyond graphene. We focus on three methods at different length and time scales as follows: (i) nanoscale atomistic simulations including density functional theory (DFT) calculations and molecular dynamics simulations employing empirical and reactive interatomic potentials; (ii) mesoscale methods such as phase-field method; and (iii) macroscale continuum approaches by coupling thermal and chemical transport equations. We discuss how machine learning can be combined with computation and experiments to understand the correlations between structures and properties of 2D materials, and to guide the discovery of new 2D materials. We will also provide an outlook for the applications of computational approaches to 2D materials synthesis and growth in general.

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